工业排放、农业径流和生活污水所引入的有机微污染物,对水生生态系统构成严重破坏,并直接威胁人类健康。这类污染物不仅扰乱生态平衡,更与癌症、慢性疾病等健康问题存在明确的流行病学关联,凸显出环境健康风险管理的紧迫性。因此,发展兼具分子水平精准控制与工业规模可行性的新型水处理技术,已成为保障环境健康与公共安全的重大需求。膜法纳米限域催化氧化技术通过耦合膜分离与非均相高级氧化过程,可在埃米/纳米级限域空间内实现有机微污染物的高效、连续降解,但长期以来受制于效率、通量与稳定性间的固有矛盾,制约了其工程化应用。
针对上述挑战,本研究提出了一种融合原子结构设计、机制创新与膜结构工程的三元协同策略。通过空位介导的单原子锚定,在钛缺陷MXene上构建具有不对称Co-N1C2位点的Co-N-Ti3−xC2Ty膜,实现了非对称电子结构、纳米限域效应和分级传质过程的协同强化。该催化膜水通量高达2157 LMH,较传统膜提升2–3个数量级。亚纳米限域效应与非对称Co-N1C2活性位点的电子离域特性协同作用,显著降低催化反应能垒、加速催化剂介导的电子转移,从而使催化反应动力学提升105–107倍。该膜在实际水环境中连续运行超过130小时仍保持优异稳定性,展现出良好的工程应用潜力。

图1.基于Co-N-Ti3−xC2Ty膜的实际废水深度处理流程示意图
在实际水环境应用中,Co-N-Ti3−xC2Ty膜展现出优异的环境适应性与处理效能,能够对多种有机微污染物(如卡马西平、左氧氟沙星和四环素等抗生素)实现高通量降解与深度矿化,降解产物经毒理验证无生物毒性,生态安全性良好。该系统具备低运行成本(0.037 USD/m³)与低能耗(0.325 kWh/m³),展现出显著的经济优势。本研究从原子结构调控到宏观传质优化实现了多层次创新,不仅攻克了效率–稳定性–通量之间的长期权衡难题,也为推动纳米限域催化膜技术走向高性能化与实用化提供了关键技术支撑,对去除水中有毒污染物、维护环境健康具有重要的现实意义。

图2.二维层状Co-N-Ti3−xC2Ty膜纳米限域催化氧化去除水体有机微污染物的机制图;雷达图:本研究与以往报道工作的性能对比

图3.(A)连续流膜过滤性能评价装置;(B)实际水体中有机微污染物去除性能;(C)不同催化反应体系中有机微污染物处理效能对比;(D)膜系统抗污染性能与运行稳定性评价;(E)基于从头算分子动力学解析分子快速扩散及污染物高效去除机制
该研究发表在国际顶级期刊Advanced Functional Materials(Impact Factor: 19,TOP期刊,Nature Index期刊),题为“Vacancy-Engineered Single-Atom MXene Membranes: A Quantum Leap in Ultrahigh-Flux Nanoconfinement Catalysis for Robust Water Decontamination”。我校健康与环境工程学院的陈玲玲教授为通讯作者,健康与环境工程学院孟晨晨副研究员为第一作者,深圳技术大学为第一作者单位、第一完成单位和第一通讯单位。
文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202515784
稿件来源:健康与环境工程学院